Точные данные об изменении оптических свойств минералов группы иллита в зависимости от изоморфных замещений в решетке неизвестны. Вероятно, эти изменения аналогичны изменениям монтмориллонитовых минералов. Иллиты со структурой типа мусковита имеют меньшие показатели преломления и меньшее двупреломление, чем сам мусковит; по-видимому, подобное соотношение характерно и для иллитов со структурой типа биотита. Так, в случае иллита мусковитовой структуры величина Ng обычно находится в пределах 1,570—1,580, в то время как у самого мусковита она равна 1,595. Для иллитов биотитового типа эта величина обычно составляет 1,62—1,63, а у биотита она равна 1,64—1,66. Это различие в показателях преломления обусловлено (по крайней мере, частично) меньшим заполнением своих положений межслоевыми катионами и присутствием некоторого количества молекул воды между силикатными слоями иллитов. Оно, вероятно, также отчасти зависит от менее совершенной окристаллизованности глинистых минералов, т. е. от дефектов упаковки силикатных слоев и некоторых колебаний в заполнении силикатных пакетов.
Грим и Брэдли показали (фиг. 110), что при нагревании в области низких температур (200°) у иллитов часто наблюдается небольшое увеличение показателей преломления: например, Ng увеличивается примерно от 1,575 до 1,585. В интервале от 200 до 400° почти нет никаких изменений в оптических свойствах иллитов, а при достижении 400° происходит резкое снижение показателей преломления, которое вызывается потерей гидроксильной воды. При этой температуре показатель преломления Ng уменьшается от 1,585 до 1,560. При более высоких температурах наблюдается дальнейшее уменьшение показателя Ng, а также и величины двупреломления.